Hier war er zunächst in die bereits kurz vor dem Abschluss stehenden Restaurierungsarbeiten am Karlsschrein eingebunden, die zwischen 1982 und 1988 unter Leitung des Gold- und Silberschmiedes der Kölner Dombauhütte Peter Bolg durchgeführt worden waren. Unter Leitung von Bolg war Schmitt in den folgenden Jahren zusammen mit der Goldschmiedin Mechthild Baumann wesentlich an der 1999 abgeschlossenen Restaurierung des Marienschreines beteiligt. Unter seiner eigenen Leitung wurde zwischen 1991 und 1998 der Barbarossaleuchter, die gewaltige, im Oktogon des Aachener Domes hängende Leuchterkrone, restauriert. 1992 legte Schmitt die Meisterprüfung ab und erhielt für seine Arbeit eine Auszeichnung des Bundesbildungsministeriums.
Zum 1. Juli 2002 wechselte Schmitt an die Kölner Dombauhütte, war aber in den folgenden Jahren wiederholt auch für den Aachener Domschatz tätig. In Köln war Lothar Schmitt zusammen mit der Goldschmiedemeisterin und Werkstattleiterin Cordula Baumsteiger insbesondere für die Wartung, Reinigung und Konservierung der liturgischen Geräte und Gefäße sowie weiterer Gold- und Silberschmiedewerke der Hohen Domkirche und der Kölner Domschatzkammer verantwortlich. Für den Gottesdienst im Dom fertigte Schmitt aber auch neue Werke nach eigenen Entwürfen, so zum Beispiel 2007/08 einen silbernen Buchdeckel für ein neues Evangeliar oder zwischen 2011 und 2012 zwei neue Weihrauchfässer. 2021 schied Lothar Schmitt aus gesundheitlichen Gründen aus dem aktiven Dienst.
Im Auftrag des Erzbistums Köln und unter Koordination der 1998 durch den Kölner Erzbischof einberufene Beraterkommission zur Sicherung und Konservierung der Reliquienschreine im Erzbistum Köln restaurierte Lothar Schmitt zusammen mit Cordula Baumsteiger zwischen 2002 und 2018 bedeutende mittelalterliche Reliquienschreine und weitere Goldschmiedeobjekte des Siegburger Kirchenschatzes: so die Schreine der hll. Anno (2001–2006), Mauritius und Innocentius (2004–2014), Benignus (2015–2016) sowie die sogenannte Arca Quadrata (2016–2018).
Mit Lothar Schmitt ist nicht nur ein herausragender Silberschmied und Restaurator mittelalterlicher Goldschmiedekunst von uns gegangen, sondern auch ein geschätzter, liebenswerter und hilfsbereiter Kollege.